摘要： 随着环保要求的严格与固定式燃气轮机装机容量的提高，其NOx排放的影响日益受到关注。此外，目前国标《火电厂大气污染物排放标准》中关于颗粒物、SO2的排放限制设定依据不准确，缺少指导意义。首先对NOx、SO2、颗粒物等常规大气污染物的来源、标准现状、排放现状、监测方法等方面进行对比分析。根据江苏省固定式燃气轮机改造的技术可行性、标准先进性与可实施性以及经济环境效益，建议将NOx的排放限值定为15 mg/m3，并取消SO2、颗粒物的排放限值。
引言
近年来，燃煤机组以GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》中燃气轮机大气污染物排放限值为标准实施了超低排放改造。与实施超低排放改造后的燃煤机组相比，燃用天然气的固定式燃气轮机（简称燃机）的NOx排放优势已不明显，折算到相同含氧量，则是燃煤机组的2.5倍，若折算到单位发电量的污染物排放量，则是燃煤机组的约1.5倍[1]。北京、天津相继出台地方标准，将固定式燃气轮机NOx排放限值降低至30 mg/m3（本文中污染物浓度的状态均为标准状态、干基、15%O2），深圳甚至出台文件要求降低到15 mg/m3。因此，进一步严格燃机NOx排放标准已是大势所趋。
国外固定式燃气轮机大气污染物排放标准中普遍未对颗粒物、SO2排放浓度进行限定。中国GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》对颗粒物、SO2排放浓度进行了限制，但排放限值过于宽松（实际排放远低于标准值），也缺少依据，不能反映真实排放情况，需要进一步修订。
根据电力“十三五”规划，预计到2020年，中国气电装机将达到110GW，东部沿海发达地区燃机比重更高[2]。以江苏省为例，到2020年，江苏省燃机装机容量将接近20 GW，约占江苏省火电装机容量的20%。因此，为持续改善环境质量，有必要提出更严格的固定式燃气轮机大气污染物排放标准。本文通过对NOx、SO2、颗粒物等常规大气污染物的来源、标准现状、排放现状、监测方法等方面进行分析，根据江苏省固定式燃气轮机改造的技术可行性、标准先进性与可实施性、经济环境效益，提出江苏省固定式燃气轮机大气污染物排放标准限值，为今后国家及其他地区的固定式燃气轮机大气污染物排放标准的制定提供参考；而以高炉、焦炉煤气以及其他煤制气等为燃料的固定式燃气轮机实现了资源的循环利用，应该加以鼓励，建议此类机组仍然采用国家标准。
1 国内外燃气轮机排放标准现状
1.1 欧盟
现行的欧盟标准是欧洲议会和理事会于2010年11月发布的2010/75/EU指令（即工业排放—综合污染预防和控制），其中规定，2016年1月1日之后投入使用的燃气轮机NOx排放限值执行50 mg/m3，但颗粒物及SO2无排放控制要求[3]。
2006年首次发布了《关于大型燃烧设备的最佳可用技术（BAT）参考文件（BREF）》。2017年7月，欧洲综合污染防治局（EIPPCB）进行了修订，要求企业优先达到文件规定的排放限值，以此作为发放排污许可证的依据。其中，NOx排放水平可达到10~50 mg/m3，但未对颗粒物与SO2排放提出要求[4]。
1.2 美国
美国对固定式燃气轮机的排放标准要求最高，其污染物排放首先需满足新源性能标准（new source performance standard，NSPS）。联邦法规第60部分（40 CFR Part 60，2012年修订）中规定：大于250 MW的固定式燃气轮机机组NOx排放体积浓度应低于1.5×10–5（质量浓度约为30 mg/m3）[5]。为获得相关运营执照，在此基础上还需采用最佳可行控制技术（BACT）或最低可得排放速率（LAER）进一步降低NOx排放。以加州地区为例，联合循环和简单循环固定式燃气轮机采用低氮燃烧+SCR的技术路线后，NOx排放水平分别可达2.5×10–6、5 ×10-6（即约5、10 mg/m3）水平。对美国102台燃机的数据进行分析，其中有71台燃机执行2.5×10–6（即约5 mg/m3）及以下的排放标准[6]。
1.3 日本
日本2012年4月对《大气污染防治法》进行了修订，要求燃气轮机一般地区和重点地区的烟尘排放质量浓度分别达到50、40 mg/m3，NOx排放体积浓度低于7.0×10–5（即质量浓度约为143.8 mg/m3）[7]。该标准中未对燃料进行说明与区分。但是根据《大气污染防治法》第4条第1项的规定，部分地区可以提高排放标准。以东京为例（2019年3月4日更新），燃气轮机发电额定输出功率＞50 MW时，NOx排放限值执行1.0×10–5（约20 mg/m3）。
1.4 中国
（1）国家标准。GB 13223—2011《火电厂大气污染物排放标准》中规定了燃气轮机组大气污染物排放标准限值，但没有单独分类，与“以气体为燃料的发电锅炉”合并在一起，笼统地执行燃气发电锅炉的排放限值，因此规定NOx、SO2、颗粒物的排放限值分别为50、35、5 mg/m3。
（2）北京。北京市DB 11/847—2011《固定式燃气轮机大气污染物排放标准》中规定，固定式燃气轮机颗粒物、SO2及NOx的排放限值分别为5、20和30 mg/m3。
（3）天津。天津市DB 12/810—2018《火电厂大气污染物排放标准》中规定，现有、新建燃气轮机组NOx的排放限值均为30 mg/m3，未对颗粒物、SO2排放浓度进行限定。
（4）深圳。2018年4月深圳出台了《2018年“深圳蓝”可持续行动计划》（简称《计划》），要求燃气电厂2018年11月前通过改造达到《计划》要求。《深圳市大气环境质量提升补贴办法（2018—2020年）》（深人环〔2018〕581号文）中明确提出NOx排放质量浓度不高于15 mg/m3。
1.5 国内外标准限值及监测要求对比分析
（1）标准限值。国内外及地方标准对比分析如表1所示。从表1中可以看出，中国国标中NOx排放限值与国外的国标相当，但是与国际先进标准（如美国BACT或LEAR）仍有较大差距，国内以深圳地区要求最为严格。国外仅美国对SO2有排放限值要求，其他国家均未对颗粒物、SO2提出排放限值要求，国内天津市在最新的排放标准中也取消了相关限值要求。
（2）监测要求。国内HJ 820—2017《排污单位自行监测技术指南—火力发电及锅炉》以及《火电行业排污许可证申请与核发技术规范》中均规定：14 MW或20 t/h以上燃用天然气的锅炉或燃气轮机只需自动监测NOx，SO2、颗粒物不需要自动监测，手工监测频次为按季度监测；14 MW或20 t/h以下的天然气锅炉或燃气轮机不要求设置自动监测，手动监测频次NOx按月监测，SO2、颗粒物等按年监测。《北京市固定污染源自动监控管理办法》（京环发〔2018〕7号）规定，使用天然气的固定式燃气轮机的废气排放口可以暂不监测SO2和颗粒物；《天津市固定污染源自动监控管理办法》（津环规范〔2019〕7号）规定，使用天然气的电力企业发电机组的废气排放口可暂不监测SO2和颗粒物。
欧盟在2010/75/EU指令中指出燃天然气电厂不需要连续监测SO2与颗粒物，但是至少每6个月监测1次[4]，需要连续监测NOx。在最佳可用技术参考文件中，则认为SO2和颗粒物排放质量浓度正常情况下分别在5 mg/m3、10 mg/m3以下且没有任何相应治理设施，因此，燃气电厂不需要对SO2和颗粒物进行连续监测[5]。
美国新源性能标准中要求采用在线监测系统（CEMS）监测SO2、NOx，未提及颗粒物的监测要求，但是要求CEMS测得的1 h平均SO2排放率必须采用ng/J（或以输入热量）表示，且SO2的浓度不得修正到15%O2[5]，即不根据氧量折算而采用实测浓度。
2 NOx排放限值的确定及依据
2.1 燃机NOx来源
燃烧过程中生成的NOx主要有燃料型、热力型及快速型。天然气燃料中氮元素可以忽略不计，因此，一般认为固定式燃气轮机排放的NOx中，热力型NOx占绝大部分，其次是快速型NOx[8]。
热力型NOx一般不会在火焰面上生成，而是在火焰下游的高温区生成，与氧气浓度、火焰温度及在高温区的停留时间成正比[9-11]。快速型NOx由空气中的N2与燃料中的碳氢离子团（CH等）反应产生，因此，只有燃烧区处于较低空燃比时才会大量生成。影响NOx排放浓度的因素主要有燃机型号和低氮燃烧技术、机组启动状态（冷态、温态或热态）、机组负荷、燃烧模式（不同燃空比）、燃料成分与温度、空气温湿度、制造安装质量、设备老化、燃烧运行控制水平[12]，此外CEMS会影响NOx测量的准确性[12]。
2.2 国内外标准现状
国内外标准中NOx的排放限值如表1所示，国外以美国BACT标准要求最严（可达5 mg/m3甚至更低）。目前国内以深圳市的标准最严格，体现在3个方面：（1）标准限值最低，15 mg/m3排放质量浓度比北京和天津的地方标准要更加严格；（2）标准是针对现役机组，且深圳8个燃机电厂中有7个是1997—2007年投运的，存在燃烧器老化和未预留SCR改造空间等问题；（3）改造时间短，要求约半年的时间内就完成改造。
2.3 NOx排放及改造现状
（1）排放现状。江苏省大部分已经建成投运的固定式燃气轮机未安装SCR脱硝装置。对已经投运电厂的监测数据显示，E级和F级机组的NOx排放质量浓度可分别稳定达到30和50 mg/m3以下[13]。
虽然中国燃机SCR改造早期照搬燃煤机组的设计方式导致运行效率普遍不高，但随着脱硝精细化改造技术的推广和应用，SCR的设计与运行水平等方面能力明显提高。国内通过新型低氮燃烧器或SCR改造可以实现15 mg/m3甚至更低的排放指标。深圳燃机在2018年底NOx排放达到15 mg/m3的排放要求，其中9台GE的PG9171E机型燃机由于改造时间短且未预留SCR空间，均采用DLN1.0+低氮燃烧器升级改造。北京燃机2017年前后SCR优化改造后NOx排放质量浓度大多稳定在15 mg/m3以下，甚至低于10 mg/m3。
国外固定式燃气轮机通过低氮燃烧器改造、加装SCR、控制天燃气品质等多种方式，NOx基本可实现10 mg/m3甚至5 mg/m3的排放标准[4]。但国内天燃气品质与稳定性与美国有一定差距，因此，要稳定实现5 mg/m3指标的难度较大。
（2）江苏省燃机改造现状。江苏省2015年后新建和改建机组预留有SCR改造空间，燃烧器更为先进和高效，在NOx减排改造方面具有很好的条件。除早期建设的6台E级机组未预留SCR位置且为立式余热锅炉，采用SCR改造难度很大，但可参考深圳燃机改造方式，即采用低氮燃烧器及辅助改造方式实现15 mg/m3的排放要求；其他电厂可参考深圳等地经验，采用余热锅炉入口直喷氨方案等技术，实现15 mg/m3排放标准[13-14]。
2.4 监测方法与标准现状
（1）手工监测方法。现行NOx监测方法有：GB 13223—2011与DB 11/847—2011采用HJ/T 42、HJ/T 43中的监测方法；DB 12/810—2018采用HJ/T 42、HJ/T 43、HJ 692、HJ 693中的监测方法。因此，现行标准中采用的监测方法主要有HJ/T 42、HJ/T 43、HJ 692、HJ 693中的方法。
HJ/T 42《固定污染源排气中NOx的测定—紫外分光光度法》规定的分析方法检出限为10 mg/m3，定量测定的质量浓度范围为34~730 mg/m3。
HJ/T 43《固定污染源排气中NOx的测定—盐酸萘乙二胺分光光度法》规定的分析方法定性检出质量浓度为0.7 mg/m3，定量测定的质量浓度范围为2.4~208 mg/m3。
HJ 692《固定污染源废气NOx的测定—非分散红外吸收法》与HJ 693《固定污染源废气NOx的测定—定电位电解法》规定的分析方法的检出限均为3 mg/m3，测定下限均为12 mg/m3。
因此，现行监测方法中HJ/T 43、HJ 692、HJ 693适用于低浓度NOx手工监测分析要求。
（2）在线监测方法。HJ 75—2017《固定污染源烟气（SO2、NOx、颗粒物）排放连续监测技术规范》中规定，当NOx质量浓度<41 mg/m3时，绝对误差不超过12 mg/m3。需要注意的是，目前燃气电厂的NOx排放普遍未检测NO2，部分电厂采用5%的折算。实际上烟气中NO2的比例明显要高于5%，因此，建议现有CEMS中NOx检测仪器应具备NO、NO2的检测器，或者需要更换改造[12]。
2.5 排放限值的确定
排放限值的确定需要考虑到经济性、可行性和环境效益等因素。
（1）技术可行性。从国内目前的投运业绩看，实现10 mg/m3的排放标准是可行的。但是老型燃机或者重型燃机的出口NOx质量浓度峰值接近甚至超过50 mg/m3，实现10 mg/m3排放标准有一定难度，存在氨逃逸超标的风险。除立式未预留SCR空间的燃机，均可采用SCR技术实现15 mg/m3排放标准，但未预留空间的燃机改造成本更高、难度更大一些。因此，要求江苏省所有燃机实现15 mg/m3的排放标准更加可行。
（2）经济性与环境效益。采用SCR技术实现15 mg/m3或更宽松标准的投资成本差距并不明显，前者运行费用略高，但吨减排费用前者效益更佳。据测算，400 MW级F级机组单位发电量成本增加约0.4 分/(kW·h)，200 MW级E级机组单位发电量成本增加0.37~0.52 分/(kW·h)，100 MW级及以下的F级机组单位发电量成本增加约0.5 分/(kW·h)，低于煤电超低排放改造的吨减排费用。改造后，NOx减排约1.67万t，减排成本约为2万元/t。
（3）监测可行性。目前在线监测与手工监测的标准难以满足对NOx质量浓度在10 mg/m3左右时的准确测量，过于严格的排放标准会存在数据失真和执法风险。综合考虑江苏省燃机的实际情况、低氮燃烧器和SCR改造的技术现状、江苏省对重点大气污染物减排的需要、环保改造的环境与经济效益以及一定的前瞻性，建议现有和新建燃机NOx排放均执行15 mg/m3的限值。
3 SO2排放限值的确定及依据
3.1 SO2的来源分析
燃机SO2排放浓度取决于天然气中的总硫，因此，天然气的品质决定了燃机SO2的排放水平。由于燃机一般使用的是通过长管道传输的天然气或液化天然气，根据相关天燃气的品质可推算出燃机SO2排放水平。
目前国内相关标准有GB 17820—2018《天然气》、GB/T 37124—2018《进入天然气长输管道的气体质量要求》、GB/T 33445—2016《煤制合成天然气》和SN/T 2491—2010《进出口液化天然气质量评价标准》，具体指标如表2所示[15]。从表2可以看出，采用长距离传输的天然气（即满足GB 17820—2018中的一类气或GB/T 37124—2018的要求），在2020年12月31日之后总硫质量浓度不会超过20 mg/m3，采用进口液化天然气总硫质量浓度不会超过30 mg/m3。折算到烟气中SO2的质量浓度分别为1.3和2 mg/m3。即使是目前过渡期期间，一类天然气中总硫质量浓度为60 mg/m3时，烟气中SO2的质量浓度约4 mg/m3。
图1是7家电厂的天然气总硫含量的实际测试数据，其总硫质量浓度在0.1~8.7 mg/m3，远低于现行相关国家标准。由此可见，实际天然气中的总硫含量要比天然气标准中的限值更低，SO2的排放量一般应在1 mg/m3以下。
3.2 国内外标准现状
国内外标准中SO2的排放限值如表1所示。国际上普遍未对固定式燃气轮机设置SO2的排放限值标准，即使更严格的欧盟《大型燃烧装置的最佳可行技术参考文件》与美国BACT标准中也未提出SO2的排放限值，但是美国对天然气品质有一定的限定。
国家标准GB 13223—2011中燃气轮机没有单独明确标准，笼统执行燃气发电锅炉的排放限值（即35 mg/m3）。广东省DB 44/612 —2009《火电厂大气污染物排放标准》及北京市DB 11/847—2011《固定式燃气轮机大气污染物排放标准》中规定SO2最高允许排放质量浓度为20 mg/m3。天津市DB 12/ 810—2018《火电厂大气污染物排放标准》与《深圳市大气环境质量提升补贴办法（2018—2020年）》（深人环〔2018〕581号文）均未明确SO2的排放限值。
3.3 SO2的排放现状
根据目前CEMS历史数据显示（见图2），SO2的平均排放质量浓度为0.5~2.52 mg/m3，上限值为0.7~20 mg/m3。上限值差异很大，除了天然气品质波动外，主要原因是CEMS采用的红外法存在测量精度不高（达不到检测限，甚至出现大量负值）以及CH4的干扰问题（主要是启动阶段），导致SO2浓度严重失真。
3.4 监测方法与标准现状
（1）手工分析方法。目前SO2监测方法有：GB 13223—2011与DB 11/847—2011采用HJ 56、HJ 57、HJ 629中的监测方法；DB 12/810—2018中采用HJ 629、HJ 57中的监测方法。因此，目前现行标准中SO2监测方法主要采用HJ 56、HJ 57、HJ 629中的方法。
HJ 56《固定污染源排气中二氧化硫的测定—碘量法》中规定的碘量法测定范围是100~6 000 mg/m3，明显不适用于低浓度检测。
HJ 57《固定污染源废气SO2的测定—定电位电解法》与HJ 629《固定污染源废气SO2的测定—非分散红外吸收法》中规定的方法检出限均为3 mg/m3，测定下限也均为12 mg/m3。
上述标准难以适应固定式燃气轮机低浓度SO2手工监测分析要求。
（2）在线分析方法。HJ 75《固定污染源烟气（SO2、NOx、颗粒物）排放连续监测技术规范》中规定，当SO2质量浓度＜57 mg/m3时，绝对误差不超过17 mg/m3，难以满足低浓度SO2的在线监测要求。
（3）存在问题。由于固定式燃气轮机SO2排放浓度极低，目前在线监测标准的允许绝对误差均明显超过实际排放值，不能满足对固定式燃气轮机SO2的自动监测要求；手工监测方法也存在较大的监测误差，甚至出现排放浓度低于检出限的情况。
3.5 排放限值的建议
由于监测手段难以满足极低SO2排放浓度的监测要求，设定SO2的排放限值对污染物减排没有实质性意义，反而存在执法风险，也会造成监测设备采购、运行维护、监督、监测等方面人力与财力等社会资源浪费问题，甚至会误导相关决策。建议取消SO2的排放控制要求，与国际相关排放标准接轨，在手工监测与在线监测方法与标准提高后，可再提出低排放限值。
4 颗粒物排放限值的确定及依据
4.1 颗粒物的来源分析
燃气轮机排放的颗粒物主要来源有3个：（1）天然气和助燃空气中含有一定量的粉尘（质量浓度约为每立方米数十微克）；（2）燃烧不完全产生的炭黑、有机物等；（3）余热锅炉等内部构件产生的脱落。
天然气和空气中的颗粒物浓度很低，且空气经过过滤器后才能进入燃烧室。根据EN 779—2002《一般通风用空气过滤器—过滤性能的测定》对空气过滤器的分级，F9级空气过滤器对0.4 μm的粒子过滤效率可达95%以上，即使是F7级空气过滤器的过滤效率也可达80%~90%，因此，空气中的颗粒物浓度非常低。
不完全燃烧和内部构件（如保温棉）脱落产生的颗粒物具有一定的随机性，量也很低，一般认为可以忽略不计。
4.2 排放标准现状
国内外标准中颗粒物的排放限值如表1所示。美国、欧盟的排放标准或最佳可行技术文件中都未对固定式燃气轮机设置颗粒物的排放限值。日本2012年修订的《大气污染防治法》中规定，固定式燃气轮机在一般地区和重点地区的烟尘排放限值分别为50和40 mg/m3，但未区分天然气和其他燃气。
中国GB 13223—2011中没有单独设置燃气轮机机组的颗粒物排放限值，而是笼统地执行燃气发电锅炉的排放限值（即5 mg/m3）。北京DB 11/847—2011相关规定中要求颗粒物排放限值不大于5 mg/m3。天津市DB12/ 810—2018以及《2018年“深圳蓝”可持续行动计划》未明确颗粒物的排放要求。
4.3 排放现状
根据江苏省17家燃机电厂CEMS的历史监测数据（取自近一年的小时均值报表）显示，烟气中颗粒物浓度均值为0.1~2 mg/m3，峰值一般不超过3.5 mg/m3，具体数据见图3。
4.4 监测方法与标准现状
（1）手工监测分析方法。现行颗粒物监测方法有：GB 13223—2011与DB 11/847—2011采用GB/T 16157中的监测方法；DB 12/810—2018采用GB/T 16157和HJ 836中的监测方法。因此，现行标准中颗粒物监测方法主要采用GB/T 16157、HJ 836中的方法。
GB/T 16157《固定污染源排气中颗粒物测定与气态污染物采样方法》中规定的方法适用于质量浓度>20 mg/m3的测量。
HJ 836《固定污染源废气—低浓度颗粒物的测定》中规定的方法检出限为1.0 mg /m3，测定下限为3~4 mg/m3。
（2）在线分析方法。HJ 75《固定污染源烟气（SO2、NOx、颗粒物）排放连续监测技术规范》中规定，当颗粒物质量浓度＜10 mg/m3时，绝对误差不得超过5 mg/m3，明显难以满足固定式燃气轮机低浓度颗粒物的在线监测要求。
（3）存在问题。现行颗粒物监测方法与标准存在与SO2监测方法与标准相似的问题。
4.5 排放限值的确定
参考取消SO2排放限值的缘由，建议取消颗粒物的排放限值。
5 环境效益
截至2018年年底，江苏省在运57台固定式燃气轮机机组（装机容量为15.34 GW），同时在建26台（装机容量为4.40 GW）。其中14台为调峰机组，其余为热电联产机组，年运行小时数参考环境影响评价中的取值分别按3000、5 000 h计。根据估算，燃煤与燃气机组NOx排放分别达到约4.8和2.4万t，其中燃气机组占电力行业总排放的约33%。燃机执行15 mg/m3的新标准后，NOx排放总量可削减约1.67万t。通过模拟计算分析，执行新标准后，江苏省典型市与全省大气NOx日均值和年均值可分别降低3~8.47 μg/m3 和 0.68~1.38 μg/m3，PM2.5日均值和年均值可分别降低1.39~1.87 μg/m3和0.13~0.19 μg/m3[15]。
6 结论
当前环保工作已经逐步进入精细化治理阶段，NOx作为城市臭氧、PM2.5等主要污染物的前体物，进一步控制其排放对于持续改善城市环境质量具有重要意义。同时考虑到氨逃逸、技术可行性与经济性等多种因素，且环保电价等补贴政策到位时，建议固定式燃气轮机NOx的排放限值设定为15 mg/m3。
设定SO2、颗粒物的排放限值对污染物减排没有实质性意义，反而存在执法风险以及社会资源浪费等问题。建议取消SO2、颗粒物的排放限值，与国际相关排放标准接轨。未来需要加强手工检测与在线监测方法与标准的研究，为环境执法监督提供技术和政策支撑。
采用高炉与焦炉煤气等其他燃气的固定式燃气轮机实现了对副产物的综合利用，建议仍按GB13223—2011的要求执行。
作为清洁能源，燃气发电在中国未来能源发展格局中将发挥愈来愈重要的作用。更严格、更精准的固定式燃气轮机污染物排放标准限值设定一方面将有利于改善区域环境空气质量，另一方面也将更加有利于凸显燃气发电的环保优势和天然气清洁能源的本质属性。
