美国大气许可中PM2.5评估方法及对中国的启示

摘要：

随着我国大多城市从煤烟型污染为主转向煤烟型污染和光化学污染物共存，二次污染越来越严重，单纯地控制一次颗粒物的排放有时很难达到预期效果。而现行大气环评导则推荐的法规预测模式适合模拟一次污染物的传输及扩散，难以处理复杂的化学转化过程。结合美国环保署许可申请中有关PM2.5模拟的指南，提出我国下一步环境影响评价工作中一次及二次PM2.5的评估方法建议。对于一般大气环境影响评价，可以采用有简单化学机制的CALPUFF模式进行预测;对于极少数污染源排放量非常大的项目，在条件满足的情况下，可选用CMAQ等第三代光化学模式进行预测。原文刊于《环境影响评价》2015年第6期。

《环境空气质量标准》(GB3095—2012)将于2016年1月1日起实施。标准中新增了细颗粒物(PM2.5)指标。近年来，以PM2.5为主导因素的区域灰霾现象日趋严重，对公众健康和城市景观构成巨大威胁，PM2.5也越来越受到广大民众的关注。

在PM2.5的来源中，除直接排放的一次粒子以外，由气态前体物通过大气化学反应生成的二次粒子也占了较大比例。现行大气环评导则推荐的预测模式，包括适用于小尺度的AERMOD、ADMS模式及中尺度的CALPUFF模式，适用于模拟一次污染物的传输与扩散，但难以处理复杂的化学转化过程。而以CMAQ为代表的光化学模式，对基础数据、计算机软硬件、技术人员等要求较高，不适合应用于常规环评项目。目前还没有完全适合战略或区域环评的大气评价技术导则，也没有推荐的适用于环评项目模拟二次污染物的区域空气质量模式，无法指导项目环评对PM2.5的转化及臭氧的生成机理进行预测与评价。本文结合美国环保署许可申请中的PM2.5模拟指南，围绕我国环境影响评价中一次及二次PM2.5的评估问题进行了探讨，以期能对国内环评工作的开展提供一些参考。

1PM2.5的来源及组分

PM2.5可分为一次粒子和二次粒子，一次粒子从人为源或自然源直接排放，二次粒子在大气中通过前体物间的化学反应生成，或气相污染物凝结或沉降到一次粒子上。二次PM2.5的前体物主要有NOx、SO2、NH3和VOCs。在城市区域内，前体物形成的PM2.5是总PM2.5的重要组成部分，甚至可以超过一次源的贡献。二次PM2.5的主要组分为硫酸盐、硝酸盐、铵盐等二次无机气溶胶，以及气态有机物经大气化学反应形成的二次有机气溶胶。硫酸盐粒子比较稳定;而硝酸盐在气粒之间转化以维持化学平衡，当温度高于30℃时，大部分以气态(如硝酸)形式存在，当温度低于15℃时，大部分以粒子形式存在。

朱宪磊等通过CMB化学质量平衡源解析法得出，北京市二次硫酸盐、硝酸盐以及二次有机气溶胶对PM2.5的年贡献率可达15.6%～20.2%;包贞等采用类似方法得出杭州硫酸盐和硝酸盐对PM2.5的年贡献率可达28.7%;李伟芳等研究得出天津冬季硫酸盐和硝酸盐对PM2.5的贡献率达24.9%。这些研究说明，二次气溶胶对PM2.5的贡献率较大。另外，随着我国除尘设备效率的提高，二次PM2.5在颗粒物中的占比相对增大，单纯地控制颗粒物一次排放源有时很难达到预期效果。因此，在环评过程中进行PM2.5评估时，将二次PM2.5包含在内是很有必要的。

2二次PM2.5数值预测模式

二次污染物的生成源自多种物理和化学过程，物理过程如形成凝结核、冷凝和蒸发等，化学过程如气相化学、液相化学等，真实大气中的化学物种和化学反应可达到百亿和千亿个。美国国家海洋和大气局的NCARMasterMechanism包括了1855个化学物种和5405个反应，而英国利兹大学的MasterChemicalMechanism(MCM)包括了6700个化学物种和16700个反应。大多应用于三维光化学模式中的化学机制都对化学物种进行了分类重组，最终的化学物种及化学反应简化到几十到几百个，常用的如根据结构进行物种分类的CB(碳键)系列机制，根据分子进行物种分类的SAPRC(加州大气污染研究中心)系列机制。目前在国内部分高校及科研单位已有应用的三维光化学模式见表1，其中，CMAQ和CAMx为美国环保署推荐的用于区域颗粒物、臭氧及灰霾模拟的法规模式。CMAQ的核心化学传输模块(CCTM)中，将颗粒物分为3种模态：艾特肯核模态(小于0.1微米)、积聚模态(0.1～2.5微米)、粗模态(2.5～10微米)，其中前两种即为PM2.5。

我国大气环评法规模式CALPUFF也包含了简单的化学机制，如考虑硫酸盐和硝酸盐生成的化学机制MESOPUFFII和RIVAD/ARM3。这两种机制均需使用O3和NH3的小时或月均背景浓度，结合SO2、NOx以及时空变化三维气象条件，计算小时变化的转化速率及化学平衡常数，而无须调用区域污染源排放清单。

3美国大气许可中的PM2.5评估方法

上述光化学模式较难在环评中大规模应用。首先，这些模式对输入基础数据要求较高，如区域多组分污染物排放清单，而目前我国还没有建成可供这些模式直接使用的标准区域污染源排放清单，一般环评项目也只能获取新建或改建污染源的排放参数;其次，这些模式基本都在Unix/Linux系统下运行，需要具备高性能并行计算机等硬件条件，还需对相关专业人员进行为期半年以上的培训，而一般环评单位较少具备运用这些模式的能力，环评费用也很难支撑运用这些模式;再次，这些模式的参数化方案比较复杂，控制参数也较多，对于参数的选取也没有统一的标准，这给环评项目的复核带来一定困难。

同样，美国也遇到类似问题。美国环保署于2013年3月发布了环境许可申请中PM2.5模拟的征求意见稿，并于2014年5月发布了正式稿，给出了是否需要模拟一次或二次PM2.5的污染物最小排放量标准、推荐模式及推荐模拟方法。

污染物最小排放量

对于一次PM2.5，如果新建或改扩建导致的一次PM2.5排放量小于10吨/年，则不需进行一次PM2.5模拟，反之则需进行模拟;如果PM2.5的前体污染物NOx和SO2排放量都小于40吨/年，则不需要进行二次PM2.5模拟，反之若NOx和SO2排放量有任一个或者都大于40吨/年，则需要进行二次模拟。

PM2.5评估方法

对于一次PM2.5的模拟，美国环保署仍旧推荐使用AERMOD、CALPUFF等法规模式模拟，如果一次二次PM2.5都需要模拟，一次PM2.5也可以选用可选模式如光化学模式CMAQ、CAMx模拟。

对于二次PM2.5，根据前体污染物排放量的大小，可使用以下推荐方法：

(1)定性法：当PM2.5前体物排放量仅少量超标，监测的PM2.5背景浓度较低，直接PM2.5排放量也较低或与一次、二次PM2.5在时间和空间上无相关性，从而一次PM2.5与背景浓度的叠加影响较大地低于PM2.5空气质量标准，则一次和二次PM2.5叠加起来不超标的可信度非常高，性质上可定义为不超标。

(2)定性/定量混合法：大多数情况下可能很难简单判断一次PM2.5、背景浓度以及二次的PM2.5叠加影响是否符合空气质量标准。当新增前体污染物排放量较大时，可能需要使用定量分析二次PM2.5的浓度。可用转化因子将PM2.5前体污染物排放等价成一定数量的直接排放PM2.5，转化因子可能随着地区不同而有差异。从而仍可以使用AERMOD、CALPUFF等法规模式模拟排放量叠加后的PM2.5总浓度，并分析是否超标。

(3)光化学模式法：当新增前体污染物排放量极大时，需要使用光化学模式法模拟二次PM2.5的影响。

4美国PM2.5评估方法对我国的启示

按照我国环评实际情况，若近期需要对PM2.5的预测评估作出要求，可参照美国环保署的相关经验，从污染物最小排放量和评估方法等角度进行一定程度的借鉴。

污染物最小排放量

污染物最小排放量的制定与相关空气质量标准有关，表3为中美两国PM2.5的空气质量标准。按照国内的二级标准计算，中美标准的最小比值为2.14，则直接排放的最小排放量应为21.4吨，NOx和SO2的最小排放量应为85.7吨。

除直接根据规定的污染物最小排放量确定是否需进行一次或二次PM2.5模拟外，也可应用估算模式判断是否需要进行下一步详细预测。

PM2.5评估方法

对于一次PM2.5的模拟，可仍旧使用大气环评导则推荐的法规模式模拟。对于二次PM2.5，可应用以下评估方法：

(1)转化因子法：通过确定我国各地区的二次PM2.5前体物转化因子，将前体物排放量换算为一次直接排放PM2.5，再使用现行导则推荐的AERMOD、ADMS、CALPUFF等法规模式模拟。转化因子可通过分析光化学模式中前体物与模拟PM2.5各组分的相关性获得。

(2)CALPUFF模式：由于二次PM2.5组分中相当大的比例为二次生成的硫酸盐和硝酸盐，采用CALPUFF模式评估也基本能反映二次PM2.5的污染特征。第二届火电行业环境保护研讨会综合现行主流大气预测模式的特点及环评项目的可操作性，也建议目前采用CALPUFF模式进行PM2.5预测计算。伯鑫等采用CALPUFF模式预测了京津冀地区火电企业的大气污染影响，其中就包括二次生成的硫酸盐和硝酸盐，结果表明，SO2、NOx这些前体物减排后能大幅度减少PM2.5浓度。CALPUFF模式还包含后处理工具，可以将一次及二次PM2.5的预测浓度进行逐时叠加，从而得到PM2.5的总浓度。CALPUFF中的模型参数较多，模式的标准化应用研究可见前期研究成果。

(3)光化学模式：对于个别环评项目，如其污染物排放量非常大，且位于区域污染物排放清单比较完备的地区，可推荐选用CMAQ、CAMx等光化学模式进行模拟。

作者简介：王刚、吴成志，三捷环境工程咨询(杭州)有限公司。