摘要：京津冀及周边地区大气染污综合立体观测网针对的是大气重污染发生-演变-消散全过程的核心科学问题，通过制定适用于京津冀及周边地区的大气污染综合观测技术规范，建立了区域大气污染综合立体观测网，开展了近地面及大气边界层气象和大气化学过程的同步观测，构建了监测数据综合分析及共享应用平台，实现了大气环境多源数据综合管理业务化，为大气重污染成因研究提供精准数据集，提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力，推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网开展了传输通道的加密观测，增加了背景站和手工采样点观测，建立了包括黑碳、氨和重金属等多要素的关键站点，并充分利用了服务于科学研究的超级站和垂直梯度观测技术.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和数据平台的建立，实现了业务部门与科研部门数据的有效融合与综合管理业务化，具有效率高、代表性好、目的性强的特点，能够很好地应对决策部门不断提高的管理需求.观测网络和平台充分吸取了国外的先进技术和观测经验，保证了观测网长期稳定运行；通过综合环境空气质量监测预警和发布平台，为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑，最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.
由于工业和城市化进程的快速发展，人类活动改变了或正在改变着大气化学组成，特别是一些复杂的人类活动造成的污染物排放增加，尤其在人口稠密的城市群区域，复杂的人为排放源导致PM2.5直接排放的同时也会排放大量的气态污染物.在适当的气象条件作用下，其迅速通过(光)化学转化生成二次粒子与一次排放的污染物相叠加，造成重霾污染爆发式生成[1-3].研究[4-5]表明，近年来京津冀及周边地区重霾污染频发，呈现出两种变化特征：①PM2.5爆发性增长，ρ(PM2.5)在1~6 h内迅速升至150 μg/m3以上；②PM2.5持续性增长，数天内ρ(PM2.5)在150 μg/m3之上持续增长或小幅波动.频发的重霾污染事件严重影响着我国的国际形象，造成难以估量的经济损失，严重困扰着人们的日常生活和工作，并逐渐成为目前社会潜在不安定的因素之一.
针对我国严重的大气污染形势，2013年9月，国务院正式发布了《大气污染防治行动计划》(简称“《大气十条》”). 《大气十条》实施近5年(2013—2017年)以来，全国74个重点城市ρ(PM2.5)总体均呈下降趋势，京津冀[6-10]、长三角[11-14]、珠三角[15-18]和成渝地区[19-22]ρ(PM2.5)分别下降了39.6%、34.3%、27.7%和35.7%.而北京市ρ(PM2.5)年均值从2013年的89.5 μg/m3降至2017年的58 μg/m3，下降了35.2%，然而秋冬季重污染事件依然频发，臭氧问题开始显现[23-24].
尽管《大气十条》严格管控初见成效，但京津冀及周边地区重霾污染事件仍时有发生[25-28]. 2017年4月，李克强总理主持国务院常务会议，部署对大气重污染成因与治理攻关工作.会议确定由原环境保护部牵头，开展科技、中国科学院、农业、工信、气象、卫生、教育等多部门和单位协作的集中攻关，汇聚跨部门科研资源，组织优秀科研团队，聚焦重点、创新机制，形成业务统一平台，由中央财政安排专项资金，确定明确的路线图和推进时间表，进行综合性大规模观察和研究，针对京津冀及周边地区秋冬季大气重污染成因、重点行业和污染物排放管控技术、居民健康防护等难题开展攻坚，实现重大突破，推动京津冀及周边地区空气质量持续改善，减轻群众呼吸之忧，为全国和其他重点区域大气污染防治提供经验和借鉴.
基于上述背景，根据生态环境部提升重污染天气应急应对能力、加快京津冀区域重污染天气应对科技支撑能力建设、快速开展重污染天气污染成因分析和应急措施效果评估的迫切需求，中国环境监测总站与中国科学院大气物理研究所联合多家科研与业务单位，建立了京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网，为重污染天气应对提供决策支持，并为重污染成因研究提供精准数据集.该网络全面提升了京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力，推动了京津冀及周边地区空气质量的持续改善，为全国和其他重点区域大气污染防治提供技术借鉴.
1.京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网
1.1京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网建设技术路线和目标产出
在网络建设方面，针对京津冀及周边地区大气环境监管和污染成因认知能力不足的问题，经国家大气污染防治攻关联合中心专家反复论证确立了京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网技术路线(见图 1)，即通过整合业务和科研已有监测网络(手工和在线)，采用区域监测网络优化技术，提出京津冀及周边地区大气PM2.5主要化学成分网设计方案，融合中国科学院CERN京津冀区域观测网[29](主要集中在城市之间、农牧区和背景区域，作为城市站点的补充)手工/在线联网大气污染组分观测数据，结合区域联网及气象观测数据，获取大气污染输送的关键证据，并增加关键站点黑碳、氨和重金属等参数的在线测定，为研究大气重污染过程形成机制提供数据支持.针对大气污染物背景浓度变化、跨区域和跨界输送量不明确等问题，依托我国区域背景站，补建京津冀南部和北部边界背景站，对大气微量化学物种进行长期监测，开展对颗粒物理化特性的分析，并开展与周边国家区域背景站及全球背景站观测数据的比对研究，采用多元统计分析和卫星数据反演，确定京津冀区域关键空气污染物的区域背景值.
图 1京津冀及周边地区大气颗粒物组分观测网技术路线
Fig.1Technical route of comprehensive observation network for air pollution in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas
在数据质量控制与保证方面，为了保证观测数据质量，针对我国缺乏大气环境污染综合观测规范和标准的问题，建立了一套完善的大气污染组分网和综合观测试验技术规范体系，构建了统一的大气环境立体观测作业指导书和数据质控技术体系，确定了京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的运行机制，完善了综合观测网及其观测数据的质控措施和归一化质控技术方案，设计了多网合一的数据库优化方案及多数据融合的传输连接方式.通过开展各类仪器的测试校验、比对和性能评估，制定了监测设备性能要求技术规范和大气环境外场监测综合技术规定，为天地空一体化观测提供技术保障和作业指导.
在数据平台建设方面，针对京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网中多源大气环境数据质控、分析和表征技术形式多样，缺乏统一、安全、稳定的数据采集、传输、核验、存储和共享业务化平台等问题，构建了区域大气环境综合监测数据库和共享应用平台，完善了区域大气环境综合监测数据质控体系，形成了规范化多源异构数据分析及表征方法，实现了大气环境管理综合分析的业务化，为重污染期间环境监管提供了技术支撑.
京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的最终目标是为环境管理提供数据支撑.通过设计优化京津冀区域综合立体观测网络，开展京津冀及周边地区大气污染组分观测，同时开展近地面气象、大气边界层气象和大气化学过程的同步观测、动态监测，并且追踪区域空气质量宏观和中微观演变特征；确定京津冀区域大气污染背景值，定量评估京津冀核心区、外围和周边地区与临近国家间污染物的相互输送通量；融合多源观测数据，研究形成大气重污染精准数据集，构建数据综合分析及共享应用平台，实现大气环境多源数据综合管理业务化；建立立体观测质控规范体系，逐步提升大气相关观测技术的准确性.核心产出为“一规范”+“一网”+“一平台”，即建立京津冀及周边地区综合立体观测技术和数据质量控制与保证规范、京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网和大气污染综合数据分析及共享应用平台，为全面提升大气污染综合防治能力，提升京津冀秋冬季重污染成因机制研究和精细化源解析的能力，推动京津冀及周边地区空气质量的持续改善提供有效的数据支撑.
1.2京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网关键技术
京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的观测点位选取步骤：①对各类历史数据(气象、常规大气污染物、化学组分等)展开分析，利用资料同化和统计分析技术对现有站点进行评估和优化；②集成优选的京津冀及周边地区关键传输通道上业务化观测站、科研院所观测站、垂直梯度站(北京市、天津市和石家庄市)、超级站(北京大学、中国科学院大气物理研究所香河站、德州和望都)，并在西北通道(张家口市)、太行山脉通道(易县)和南部通道(衡水市)建立高配加强观测点和3~5个关键站点开展协同观测；③根据实际需要对观测点位进行再次优化.
京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的集成技术主要包括：①输送通道的加密观测；②点位加密(增加背景站和手工采样点)；③观测技术强化观测(增加观测因子和关键站点)；④服务于科学研究的超级站观测；⑤气象塔的梯度观测；⑥站网优化布局和网络集成技术；⑦区域大气综合立体观测关键设备质量控制技术.
1.3京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的点位和观测要素
京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网主要包括中国环境监测总站部署的京津冀及周边地区颗粒物组分及光化学监测网(手工监测网和在线监测网)和中国科学院大气物理研究所CERN监测网络.根据国家大气颗粒物组分及光化学网的设置和监测要求，2017年中国环境监测总站围绕“完善京津冀及周边地区颗粒物组分及光化学监测网”的工作目标[30]，以区域重点城市为核心，综合考虑关键传输通道，城市点位要求布设于城市的混合功能区，优先选择国控点位，同时考虑监测工作的可操作性.京津冀及周边地区组分网由“2+18”城市扩展至“2+26”城市，其中，北京市增加南四区(丰台区、房山区、大兴区、通州区)，天津市增加北三区(武清区、宝坻区、蓟县)，并增加关键传输通道(张家口市和秦皇岛市).监测点位的区域分布情况见图 2，其中，PM2.5组分监测共布设37个点位(见表 1).
图 2京津冀及周边地区大气颗粒物组分观测网
Fig.2Observation network of atmospheric particulate matter composition in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas
表 1京津冀及周边地区大气颗粒物组分及光化学监测网监测内容
Table 1Components of atmospheric particulate matter and monitoring contents of photochemical monitoring network in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas
手工监测网监测内容：①ρ(PM2.5)；②水溶性离子(SO42-、NO3-、F-、Cl-等阴离子和Na+、NH4+、K+、Mg2+、Ca2+等阳离子)；③无机元素〔V(钒)、Fe(铁)、Zn(锌)、Cd(镉)、Cr(铬)、Co(钴)、As(砷)、Al(铝)、Sn(锡)、Mn(锰)、Ni(镍)、Se(硒)、Si(硅)、Ti(钛)、Ba(钡)、Cu(铜)、Pb(铅)、Ca(钙)、Mg(镁)、Na(钠)、S(硫)、Cl(氯)、K(钾)、Rb(铷)和Sb(锑)等〕；④碳组分，即EC(元素碳)和OC(有机碳)，包括OC1、OC2、OC3、OC4、EC1、EC2和EC3.此外，选测PM2.5微观形态及PM2.5有机物单体组分(如多环芳烃、甾烷和霍烷类、正构烷烃、左旋葡聚糖等有机化合物).同时，在原有站点的基础上，建立大气颗粒物组分及光化学在线监测网，各点位具体监测内容见表 1.另外，各点位均监测5项气象参数(温度、气压、湿度、风向、风速)及6项基本项目(SO2、NO2、O3、CO、PM2.5和PM10).
在京津冀及周边地区的重点城市之间、乡村及背景区域分别布设15个地基观测站(兴隆县、香河县、武清区、保定市、石家庄市、迁安市、禹城市、怀柔区、丰台区、秦皇岛市、洛阳市、封丘市、聊城市、菏泽市和固安县)开展PM2.5的膜采样，统一技术方法和技术手段，形成区域尺度大气气溶胶组分观测网.其中，在关键传输通道选取3~5个关键站点进行黑碳、氨和重金属等参数的在线测定.结合区域联网及气象观测数据，获取污染输送的关键证据，通过分析区域气溶胶组分及其化学组分的时空变化规律，分析污染过程中污染物及其化学组分变化特征和演变趋势.
2.秋冬季大气重污染分析
2.1秋冬季大气重污染过程中PM2.5及其主要化学组分变化特征
如图 3所示，以2018年11月“2+26”城市污染为例，全区域污染同比加重，“2+26”城市ρ(PM2.5)平均值为90 μg/m3，较去年同期上升了37.4%；秦皇岛市、北京市、天津市、廊坊市、滨州市、济南市、阳泉市、德州市、唐山市等城市同比增幅较大，均在50.0%以上，秦皇岛市增幅最大，为65.1%；从空间分布上看，ρ(PM2.5)高值区主要分布在河北省中南部和河南省北部，安阳市最高，为123 μg/m3，张家口市最低，为40 μg/m3. “2+26”城市2018年11月超标天数中首要污染物以PM2.5为主.
图 3京津冀及周边地区ρ(PM2.5)空间分布
Fig.3Spatial distribution ofρ(PM2.5) in Beijing-Tianjin-Hebei and its surrounding areas
2018年11月，京津冀及周边地区共发生3次污染过程，分别为1—4日、11—15日、23—30日.其中，23—30日污染过程强度最大、影响范围最广，“2+26+3”城市中，有30个城市日均AQI达重度及以上污染水平，持续时间为1~7 d，首要污染物主要为PM2.5和PM10.北京市11月出现了3次重污染过程，分别发生在3日、13—14日、26日，其中26日21:00ρ(PM2.5)达到288 μg/m3. 2018年11月，北京市重度及以上污染天数为4 d；而2017年同期，北京市重度以上污染天数仅为1 d.
如图 4所示，2018年11月，“2+26”城市PM2.5中主要成分为NO3-(硝酸盐，24.4 μg/m3)、OM(有机物，18.7 μg/m3)、SO42-(硫酸盐，11.6 μg/m3)、NH4+(铵盐，10.8 μg/m3)、地壳物质(5.2 μg/m3)、EC(4.7 μg/m3)、Cl-(氯盐，2.5 μg/m3)、微量元素(2.0 μg/m3).其中，NO3-、OM、SO42-和NH4+质量分数相对较高，平均占比分别为24.1%、19.1%、11.6%和10.7%，总占比达65.5%，是PM2.5的主要组分.
图 4“2+26”城市PM2.5主要组分质量浓度
Fig.4The concentration of major chemical components occupying PM2.5in the'2+26'cities
2.2秋冬季大气重污染过程垂直探测研究
以京津冀及周边地区2018年11月两次重污染过程为例，分析了太行山山脉通道、南部通道、燕山山脉通道、西北通道地基颗粒物激光雷达监测结果(见图 5~13).
注：空白区域表示因仪器设备检修或故障而导致的数据缺失.下同.
图 52018年11月太行山山脉通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.5Monitoring results of airborne particulate lidar in the Taihang Mountain transport pathways in November 2018
图 62018年11月南部通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.6Monitoring results of airborne particulate lidar of the southeastern transport pathways in November 2018
图 72018年11月燕山山脉通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.7Monitoring results of airborne particulate lidar in the Yan Mountain transport pathways in November 2018
图 82018年11月西北通道地基雷达监测结果
Fig.8Monitoring results of airborne particulate lidar in the northwestern transport pathways in November 2018
图 92018年11月中国环境监测总站颗粒物激光雷达监测结果
Fig.9Monitoring results of airborne particulate lidar in the site of China National Environmental Monitoring Center in November 2018
图 102018年11月太行山山脉通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.10Monitoring results of airborne particulate lidar in the Taihang Mountain transport pathways in November 2018
图 112018年11月南部通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.11Monitoring results of airborne particulate lidar in the southern transport pathways in November 2018
图 122018年11月燕山山脉通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.12Monitoring results of airborne particulate lidar in the Yan Mountain transport pathways in November 2018
图 132018年11月西北通道地基颗粒物激光雷达监测结果
Fig.13Monitoring results of airborne particulate lidar in the northwestern transport pathways in November 2018
2.2.12018年11月12日00:00—16日00:00污染过程分析
2018年11月12日00:00—16日00:00，京津冀及周边地区经历了一次大气重污染过程，基于气溶胶雷达可以发现：12日00:00空气污染开始发展；15日05:00起，冷锋过境，空气污染被清除.基于对不同传输通道的气溶胶雷达观测数据，可以推断此次污染过程易受区域传输与区域静风、逆温、近地面高湿等不利气象条件共同影响，导致污染物积累，进而导致北京地区空气污染程度逐渐加剧(由轻度污染逐渐转变为严重污染).由图 5可见：中国环境监测总站地基雷达12日13:00监测到混合层内近地面颗粒物消光系数由0.4~0.6 km-1迅速升至0.6~0.8 km-1，并呈现出逐渐升高的趋势，混合层高度降至2.0 km；12日17:00监测到在距地面1.5 km处颗粒物消光系数较高，表明污染物在近地面持续累积.静风、逆温、高湿等不利气象条件有利于颗粒物的二次转化生成.随着污染的进一步加剧，颗粒物消光系数由0.8~1.0 km-1升至1.0 km-1以上，混合层内高消光区域厚度降至0.8 km左右. 13日11:00，随着混合层发展，近地面1.0 km处颗粒物消光系数由1.0 km-1升至2.0 km-1左右，混合层高度为1.0 km左右；14日06:00混合层高度降至0.5 km以下，颗粒物消光系数由2.0 km-1左右升至3.0 km-1；12日05:00开始，随着冷锋过境，混合层内污染物快速消散，颗粒物消光系数降至0.2 km-1.
太行山通道是此次污染过程主要传输通道.石家庄市—保定市—北京市方向12日混合层内近地面污染传输, 导致北京市空气质量等级由良降至轻度污染；12—13日，区域静稳、逆温高湿等气象条件不利于污染物扩散，导致北京市空气质量等由轻度污染降至中度污染，再至重度污染.
如图 6所示，东南传输通道在重污染期间未监测到明显传输.从11月12日12:00开始，沧州市—天津市一线混合层高度维持在1 km以下，污染物持续累积，达到重度污染水平；15日扩散条件转好，空气质量转好，基于天津市中山北路及沧州职业技术学院雷达观测结果发现，污染物在清晨随着混合层的发展逐渐向高空扩散.
如图 7所示，在燕山山脉通道未监测到明显传输，2018年11月12日00:00—14日12:00，唐山市颗粒物消光系数在0.6 km-1以下. 12—13日空气质量未达到重度污染水平；14日12:00起，受高空传输的影响并伴随着混合层高度的下降，唐山市空气质量达到重度污染水平；15日13:00扩散条件转好，污染物被清除，空气质量转好.秦皇岛市雷达在12日13:00—15日08:00，颗粒物消光系数维持在0.8~1.0 km-1；14日16:00开始混合层高度快速下降，空气质量达到重度污染水平，15日08:00左右近地面消光由0.8 km-1降至0.4 km-1以下，空气质量由重度污染水平转为良好.
2.2.22018年11月23日00:00—28日00:00污染过程分析
2018年11月23日00:00—28日00:00，京津冀及周边地区经历一次静稳天气与沙尘过境共同导致的污染过程. 11月23日00:00，基于中国环境监测总站地基雷达可以发现，颗粒物在混合层内持续积累；至23日22:00，“2+26”城市中近半数城市的ρ(PM2.5)达到重度污染水平，高值区主要分布在河北省南部、河南省北部和山东省西部地区，各城市混合层高度降至500 m以下；25日23:00起，整个区域混合层内部颗粒物消光系数较高；26日08:00起，河北省西北部城市监测到沙尘入境；27日18:00，除北京市、天津市及河北省北部城市外，其他城市颗粒物消光系数仍较高.沙尘过境期间，颗粒物消光系数由1.0 km-1左右升至2.0 km-1左右，混合层颗粒物退偏比系数由0.2左右升至0.4左右；27日06:00左右混合层内污染物消散，近地面颗粒物退偏比系数降至0.2以下(见图 9).受偏南风的影响，济南市—聊城市—北京市一线颗粒物消光系数变化特征相一致，体现了区域污染的特征.
如图 10所示，太行山脉传输通道在此污染过程期间未见明显传输特征.受区域静风、逆温、高湿等气象条件影响，石家庄市、邯郸市、新乡市雷达显示，混合层高度维持在600 m左右，消光系数变化范围为0.8~1.0 km-1.受不利扩散条件的影响，污染物在该区域持续积累，导致空气污染进一步加剧.
如图 11所示，南部传输通道雷达观测结果显示，北京市空气污染加剧受南部通道的传输影响.此次污染过程中，京津冀及周边地区以偏南风为主；基于地基雷达观测结果可以发现，从济南市—聊城市—北京市一线存在PM2.5的传输现象.
如图 12所示，燕山山脉通道未见明显传输.此次污染过程受不利气象条件的影响，空气质量为轻、中度污染水平. 25日03:00，唐山市消光系数由0.4 km-1升至0.8 km-1，与混合层内ρ(PM2.5)快速增加相一致；27日消光系数由0.4 km-1降至0.2 km-1以下，空气质量转好.
如图 13所示，西北山区通道为沙尘传输的主要通道.受西北沙尘的影响，26日07:00北京市ρ(PM2.5)快速增加，27日01:00—02:00已超过500 μg/m3，沙尘过境后，空气质量转好.
3.结论与展望
a京津冀及周边地区大气污染综合立体观测网的构建基本实现了大气环境多源数据综合管理业务化，具有效率高、代表性好、目的性强的特点，能够很好地满足环境管理部门不断提高的管理需求.
b观测网络和共享应用平台充分吸取了国内外的先进技术和观测经验，保证了观测网长期稳定运行，为环境空气质量监测和污染成因综合研究提供技术支撑，最终为实现我国空气质量的全面改善奠定了坚实的基础.
c建立完善数据融合共享机制，高效的服务于不同从业群体的实际工作需要；实现宏观到微观大气环境的立体化、智能化综合监测和支撑服务.当前，亟需推动监测技术的创新、国产仪器的产业化及环境监测技术体系的建立，摆脱高端专业仪器以及核心零部件、核心数据库完全依赖国外进口的局面.开展对环境空气VOCs(挥发性有机物)的深入研究，对VOCs在光化学污染和PM2.5污染中的作用进行了探讨，切实为大气复合型污染的有效控制提供科学依据.
